The effects of reduction and reoxidation of octahedral Fe3+ on the exchange of structural hydrogen in nontronite were determined using tritium (3H) as a label element. The uptake of H from the surrounding solution of nontronite suspensions increased as the reduction of structural Fe3+ increased. Similarly, the loss of H from the structure increased as the reduction increased. The results are generally consistent with a reduction mechanism involving the loss of structural OH, leaving the affected Fe sites with less than six-fold coordination. The attenuation of increased negative charge on the clay layer, however, was less than predicted by such a mechanism.

During the reoxidation of reduced nontronite in suspension, about one-third of the H remaining as part of the structure following reduction was lost, whereas twice that amount of H was incorporated into the structure from the surrounding solution. A reoxidation mechanism is proposed whereby H2O from the surrounding solution is incorporated into the mineral structure followed by the elimination of a hydrogen ion, returning the Fe to six-fold coordination. This mechanism implies the reversibility of Fe reduction in nontronite.

The presence, percentage, origins, and rate of formation of clay minerals have been important components in studies involving the geochemical and structural composition of waste-rock piles. The objective of the present study was to investigate the use of tritium as an indicator of the origin of clay minerals within such piles. Tritium values in pore water, interlayer water, and structural hydroxyl sites of clay minerals were examined to evaluate the origins of clay minerals within waste-rock piles located near Questa, New Mexico. Five clay minerals were identified: kaolinite, chlorite, illite, smectite, and mixedlayer illite-smectite, along with the hydrous sulfate minerals gypsum and jarosite. Analysis of waters derived from clay minerals was achieved by thermal reaction of dry-sieved bulk material obtained from the Questa site. In all Questa samples, the low-temperature water derived from pore-water and interlayer sites, as well as the intermediate-temperature water derived from interlayer cation sites occupied by hydronium and structural hydroxyl ions, show tritium values at or near modern levels for precipitation. Pore water and interlayer water ranged from 5.31 to 12.19 tritium units (TU) and interlayer hydronium and structurally derived water ranged from 3.92 to 7.93 TU. Tritium levels for local precipitation ranged from ~4 to 8 TU. One tritium unit (TU) represents one molecule of 3H1HO in 1018 molecules of 1H1HO. The elevated levels of tritium in structural sites can be accounted for by thermal incorporation of significant amounts of hydronium ions in interlayer cation sites for illite and mixed-layer clays, both common at the Questa site. In low-pH environments, such as those found within Questa waste-rock piles (typically pH ~3), the hydronium ion is an abundant species in the rock-pile pore-water system.

Measurements of the radiocarbon (14C) and tritium (3H) activity in a 5.8-m-long ice core from the Saarhalle, Dachstein-Mammoth Cave allowed a substantial revision of previous opinions concerning the age of the ice block, and provide useful experience that may be applied to future 14C dating of cave ice deposits. The stepped combustion technique results in a remarkably older radiocarbon age for the 800°C than for the 400°C fractions of the carbonaceous matter from ice layer samples. The highest tritium activity (37.2±1.2 TU) can be linked to the period of anthropogenically increased tritium activity of atmospheric precipitation at the mid-1960s, providing a well-dated radiochemical reference horizon. Compared the 3H-based extrapolated ages of two shallow samples to the expected atmospheric signal an average 14C reservoir bias of ~1500 BP was obtained for the insoluble organic fraction combusted at 400°C. The conventional 14C age measured for the 400°C fraction of the deeper samples has been corrected with the average reservoir bias. The median calibrated age of the deepest analyzed sample of the ice profile is ~1830 cal BC and a linear extrapolation to the bottom ice layer gave 2590 cal BC, making the Saarhalle ice block among the oldest dated cave ice deposits known in the Alpine domain.

The release and migration of gaseous carbon-14 has been identified as a key issue for geological disposal of intermediate-level radioactive wastes in the UK. A significant fraction of carbon-14 in the UK inventory is in irradiated graphite. This paper describes measurements of gaseous carbon-14 releases from irradiated graphite on immersion in alkaline solution. Apparatus has been developed to discriminate organic and inorganic (14CO/14CO2) species in the gas phase by means of selective oxidation and capture. In the initial experiment, small amounts of gaseous carbon-14 (∼4 Bq) were released from 9 g of crushed graphite within a two-week period. In a long-term experiment, cumulative releases were measured periodically from an intact specimen of graphite over a 14 month period. A small fraction of the graphite carbon-14 inventory was released to the gas phase (∼0.004% as CO/CO2 and ∼0.001% associated with organic compounds). A larger quantity of carbon-14, about 0.1%, was released to the solution phase and was thought to be mainly 14CO2, with some possible organic component. In general, the rate of gaseous carbon-14 release decreased with time. The results suggest a small initial release of relatively labile, accessible carbon-14, with longer term release occurring at a much slower rate. Tritium (T) releases were also measured.

The combustion apparatus described provides a rapid and inexpensive alternative for measurement of radioisotopes in plant parts. The apparatus utilized a nickel-chromium resistance wire connected to a low-voltage transformer to generate the heat required to ignite the plant tissue. The nickel-chromium wire also served as the sample holder. Combustion was performed in an O2-flushed liquid scintillation vial, and the combustion gases containing either 14CO2 or 3H2O were trapped in situ, scintillant was added, and the vials assayed for radioactivity. The percentage of the radioactivity recovered after combustion was 96.0 for 14C and 93.4 for 3H with standard deviations of 6.8 and 3.0%, respectively.

This paper presents a comprehensive survey of the tritium content of “reference waters”in real working conditions by French laboratories involved in environmental monitoring.Reference waters are virtually tritium-free waters used to determine blanks for theanalytical system and to check for any contamination. It is therefore crucial to be sureof the low tritium content of these waters as this can limit the sensitivity and accuracyof the measurements. Water from the commercial brand “Abatilles” is widely used in Frenchlaboratories and nine samples were analyzed in this study. Three samples from other deepaquifers were also included. The results all range from 0.004 ± 0.004 Bq/kg to 0.175 ± 0.011 Bq/kg, well below the 0.5Bq/kg advised by the French Safety Authority. The spread of the results can mainly beattributed to contamination through plastic during bottle storage. As expected, twosamples from demineralized tap water showed higher tritium activities (0.3–0.35 Bq/kg).Both waters are suitable as reference water for routine monitoring (DL of about 10 Bq/kg)but should be used with caution for activities in the Bq/kg range.

Des résultats de mesures de tritium libre et organiquement lié ont été acquis de 2007 à 2012, en France métropolitaine, pour des échantillons de végétaux et de denrées prélevés en milieu terrestre, hors de l’influence potentielle d’un rejet. Le bruit de fond, déduit de ces données, n’évolue pas significativement; il est en moyenne de 1,4 ± 1,2 Bq/L pour le tritium libre et pour le tritium organiquement lié.

L’objectif de ce document est de décrire le comportementdu tritium dans l’environnement à partir des données de surveillanced’un centre de recherche français. Depuis la fin des années 60,le centre de Valduc a rejeté du tritium gaz et de l’eau tritiéedans l’atmosphère. Ces rejets ont conduit à des transferts aux nappesphréatiques et rivières voisines. Un bilan de la migration de l’eautritiée à travers le système hydrogéologique est présenté sur la période1969-2009. Les données de surveillance de l’environnement de surfaceapportent également de nombreuses informations sur les transfertspour la voie atmosphérique. Ceci concerne les différents compartiments :l’air, la pluie, les sols, les végétaux et les animaux. Les rapportsentre les différentes concentrations des différents compartimentsmontrent que le transfert air-feuilles est important, que la pluieet le dépôt atmosphérique sont du même ordre de grandeur, et qu’il existeun certain équilibre entre l’eau libre et l’eau de combustion desvégétaux. À l’extérieur du centre, les eaux sont toujours restéesen deçà des limites actuelles de l’OMS pour la qualité des eauxde boisson. L’impact radiologique a été évalué et est actuellementinférieur à 1 µSv.an-1 pour un individu de la population voisine.

During an accidental release of tritium, mechanisms of hydrogen transferfrom air to man are very numerous, dependent on multiple climate,physiological and biological parameters, and the kinetic is highlyvariable from one environmental compartment to another. To evaluatethe impact of an acute tritium release requires either an overallassessment of the state of the environment during the release and thefollowing hours from a number of restricted data, or the establishmentof a significant data bank, a complex model and a system of dataacquisition in real time whose potential for daily purposes is veryhypothetical. To facilitate the first approach, this paper discussesthe key elements of the mechanisms to guide the choice of parametersfor a rapid assessment of the situation, and to clarify the typesof measurements to carry out and their interpretation.

Within the last ten years there has been increasinginterest in tritium behaviour and distribution in the environment.This is based partly on empirical findings that tritium dischargedmostly as HTO can become transformed into organic forms in environmentalsamples. An international workshop was convened in France in 2012 togather the scientific community interested in organically boundtritium to share their experience and to establish a current stateof knowledge. This paper summarises the outcome of the workshop,which aimed to improve skills concerning OBT (OrganicallyBound Tritium) determination, transfer and behaviour in the environment.In order to improve OBT measurement credibility,it was decided to conduct and promote OBT analysisthrough inter-laboratory exercises. This practice will reduce uncertaintyin OBT analysis results, providing better OBT modelvalidation data and public dose assessments.

In France, the activities carried out by the “small-scaleholders” of nuclear materials are organized by a specific regulatorysystem which defines in a detailed way their obligations and themeans of control of the government. The first part of the articlepresents the legal framework relating to the use of nuclear materialsby small-scale holders in civilian fields. The importance of thedeclaration of the nuclear material inventory is clearly emphasizedand must be prepared and transmitted to the Institute for RadiologicalProtection and Nuclear Safety (IRSN) every year. The second partdescribes how this declaration is used to provide basic informationfor the competent Ministry and the inspectors to check the correct applicationof the regulatory requirements relating to physical protection andto the control of nuclear materials. Finally, the last part presentsthe on-site inspections carried out by sworn and accredited inspectorsunder the authority of the competent Authority, which provide anoverall picture and allow an evaluation of the risks of theft, lossor diversion of these materials.

La contamination radioactive, qu’elle soit de nature surfacique ou atmosphérique, peutêtre la cause d’une exposition interne de l’individu. Les valeurs Limites pratiques deconcentration dans l’air (LPCA) permettent aux médecins du travail ainsi qu’aux Personnescompétentes en Radioprotection (PCR) de pré-évaluer les risques résultant d’unecontamination atmosphérique. Ces valeurs sont utilisées pour déterminer la conduite àtenir au poste de travail mais aussi comme outil d’optimisation de la protection despersonnes dans le cadre de l’application du principe ALARA (As Low As ReasonablyAchievable). Lors des analyses de poste, les PCR des laboratoires Pierre Fabre ont étéconfrontées à des valeurs de dose efficace engagée qui semblaient, de leur point de vue,anormalement élevées. Ces valeurs étaient en contradiction avec les résultats des examensde radiotoxicologie urinaire réalisés dans le cadre de la surveillance médicale renforcéedes manipulateurs, qui se sont toujours avérés négatifs (que ces examens soient effectuéspériodiquement ou de façon ponctuelle à la fin d’une série de manipulations radioactives).C’est pourquoi il a été jugé pertinent de louer des systèmes de barboteurs, équipementsutilisés pour la surveillance des faibles niveaux de concentration en tritium et carbone14. Les mesures réalisées ont permis de mettre en évidence des niveaux de contaminationatmosphérique en tritium négligeables, notamment lors des étapes de manipulation jugéesa priori pénalisantes. Ce travail, mené dans le cadre des études deposte, nous a permis d’abaisser la valeur du facteur de volatilité des composés tritiésintervenant dans le calcul de dose efficace engagée.

XRD analysis of plasma-vapor-deposited ErT2 films during aging (T decay to 3He) reveals an hkl-dependent unit-cell expansion in which (200) grains expand out-of-plane as much as 0.01 Å more than (111) out-of-plane grains. Texture analysis of an aged ErT2 film reveals a bimodal (111)/(200) out-of-plane preferred orientation. sin2 ψ analysis reveals significant in-plane macro-strain due to 3He bubble formation/growth. The mechanistic origins regarding these observations are also discussed.

L’utilisation du tritium dans les réacteurs CANDU (Canada Deutérium Uranium), dansl’industrie, pour la production de sources et de peintures luminescentes, dansl’exploration pétrolière et gazière, dans les hôpitaux pour des tests diagnostiques, enradiothérapie et en recherche, rend le contrôle de ses rejets particulièrement importantau Canada. Ces rejets sont réglementés et étroitement surveillés par la Commissioncanadienne de sûreté nucléaire (CCSN). Certains groupes d’intérêt et de citoyensprétendent cependant que l’incertitude scientifique sur les effets du tritium sur la santéet l’environnement est telle que la réglementation des installations rejetant ou utilisantdu tritium serait inadéquate. Pour répondre à ces inquiétudes, la CCSN a demandé à sonpersonnel d’entreprendre le projet intitulé « Études sur le tritium ».Dans le cadre de ce projet, le devenir du tritium dans l’environnement ainsi que seseffets sanitaires, ont été étudiés au moyen de mesures directes sur le terrain ainsi qu’àtravers la revue de la littérature scientifique la plus récente sur le sujet. Ce projet apermis de conclure que les mesures de radioprotection concernant le tritium ainsi que lesmécanismes utilisés pour le réglementer sont adéquats pour protéger la santé et lasécurité des Canadiens.

L’objet de cet article est de proposer un procédé de contrôle de la contaminationsurfacique, principalement due au tritium, à l’aide d’une mesure par scintillation liquideeffectuée sur des frottis humides solubles. La mesure, réalisée in-situgrâce à un appareil compact, le TriathlerTM, fournitdes résultats dans un délai de l’ordre de quelques minutes. À ce jour, ce type deréalisation est limité au laboratoire d’analyses spécialisé disposant d’appareilssophistiqués. Cette méthode propose une nouvelle approche, minimisant le temps deréalisation et la complexité associée, tout en préservant des seuils de mesure compatiblesavec les exigences. Bien que centrée sur la problématique de colis radioactifs transportéspar la route et présentant une possible contamination au tritium, cette étude peut aussifournir une base de réflexion pour tout autre domaine où le contrôle de la contaminationrevêt une importance certaine. Une dernière partie de ce travail aborde la réalisationsimultanée de mesurage du tritium et des émetteurs alpha.

La mesure du tritium sous ses différentes formes (gaz (HT), eau (HTO), ou solide(hydrures)), est une étape importante pour l’évaluation des risques sanitaires etenvironnementaux associés et in fine son estimation dosimétrique. Dansles échantillons du règne végétal ou animal, le tritium est associé à la fraction eaulibre et est inclus dans les composés organiques sous forme de tritium organiquement lié(TOL). Dans ce cas, 2 formes existent : (i) la fraction dite échangeable ou labile (TOL-E)liée à des atomes d’oxygène et d’azote ; (ii) la fraction dite non échangeable (TOL-NE)liée aux atomes de carbones. La technique de référence pour l’analyse du tritium est lascintillation liquide permettant de mesurer des concentrations de l’ordre de quelquesBq.L-1. Les normes (AFNOR, ISO) publiées à ce jour ne concernent quel’analyse du tritium dans l’eau. Seule une méthode CETAMA aborde la mesure du TOL dans desmilieux biologiques. Cette méthode a été testée depuis 2001 via descircuits d’intercomparaisons sur des échantillons d’herbe prélevés dans l’environnement.Concernant l’analyse du tritium dans les eaux, les principaux points forts sont lafiabilité de cette analyse pour des concentrations de l’ordre de 1 Bq.L-1, larobustesse et la simplicité de mise en œuvre. Les points faibles sont essentiellement liésà des problèmes de bruit de fond, de conservation et de contamination des échantillons.Concernant l’analyse du TOL, l’analyse est fiable pour des valeurs de l’ordre de 50Bq.kg-1 d’échantillon frais. Les points faibles sont des problèmes decontamination, de reproductibilité, de temps d’analyse (2 à 6 jours) et l’absence dematériaux de référence. La difficulté à ce jour est la séparation entre TOL-E et TOL-NEqui doit être validée expérimentalement.

Dans le cadre d’une réflexion sur l’impact environnemental et sanitaire du tritium, un séminaire a été organisé par les experts de l’article 31 du traité Euratom en novembre 2007 à Luxembourg. Son objectif était de préciser les axes de recherches et développement et de déterminer des points réglementaires qui devaient être revus compte tenu de l’évolution des connaissances. Cet article présente les informations relatives aux sources et stocks actuels de tritium, rappelle succinctement les différentes techniques de mesure utilisables en considérant l’ensemble des besoins d’analyses, et présente à grand traits les connaissances principales et les incertitudes associées sur les transferts entre compartiments de la biosphère en conditions normales et accidentelles.

Le tritium est un radionucléide dont l’utilisation et la production vont croitre du fait du développement des nouveaux réacteurs à fusion et de la relance des programmes nucléaires dans le monde. La toxicité du tritium est bien connue mais ses effets sanitaires restent délicats à appréhender du fait d’une dosimétrie difficile et du faible nombre de cas de contamination survenus depuis son utilisation. L’estimation des risques liés à son utilisation repose sur les modèles de la CIPR qui permettent de calculer les doses délivrées dans les tissus grâce à un facteur de pondération WR qui tient compte de l’efficacité biologique relative des différents rayonnements. Quelques voix s’élèvent pour réclamer une révision du facteur de pondération utilisé pour les rayonnements bêta du tritium, arguant que celui-ci peut s’incorporer dans l’ADN et donc être plus toxique que les autres radionucléides émetteurs bêta. Une revue des différents travaux menés sur le sujet et publiés dans la littérature montre en réalité que l’efficacité biologique relative du tritium n’est pas très différente de celle des rayonnements gamma, pris comme rayonnements de référence. Ceci plaide pour un maintien du facteur de pondération unitaire actuel, initialement proposé puis réaffirmé récemment par la CIPR.

Bien que le tritium soit un radionucléide existant à l’état naturel, sa présence dans l’environnement est souvent associée à la production d’électricité d’origine nucléaire. À l’occasion de la construction du nouveau réacteur EPR à Flamanville et de renouvellement d’autorisations de rejets pour des sites existants, cette publication a pour objectif de résumer la connaissance scientifique, les mesures réalisées autour des sites et les études d’impact dans l'environnement et chez l'homme pour ces deux radionucléides.

Dust particles generated in the ITER Tokamak may include some tritium. The coefficients derived to evaluate the doses resulting from the inhalation of the usual forms of tritium (gaseous, tritiated water, organic form) are not adequate for tritiated dust. This paper is a short literature study about the assessment of tritiated dust dose coefficients and their significance in worker, population and environmental protection for ITER